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[期刊] 中国科学技术大学学报
[作者]
张铖 汪普生
本文报道了一种铜催化苄位碳氢键烷氧基化反应，该反应在不需添加牺牲还原剂的条件下进行。机理研究揭示了从醋酸铜、N-氟代双苯磺酰胺和甲醇生成活性一价铜物种的新途径，其中适当用量的铜催化剂能够平衡苄位碳氢键烷氧基化反应和苄基醚产物过度氧化的反应速率，从而获得最佳收率。
[期刊] 中国科学技术大学学报
[作者]
杨延军 李兴龙 傅尧 张玉苍
生物质平台分子5-羟甲基糠醛(5-HMF)的高附加值转化利用是当前的研究热点.使用溶胶凝胶法制备加氢醚化双功能Cu-Co催化剂,在温和条件下实现了5-HMF加氢醚化到2,5-二(甲氧基甲基)呋喃(BMMF).在130℃,2 MPa H_2条件下反应2 h,得到最高85.9%的BMMF收率.双功能催化剂中Co_3O_4提供了路易斯酸酸性位点,同时还原得到的Cu_2O及Co~0提供了加氢氛围,最终实现了HMF一步加氢醚化制备BMMF.
[期刊] 中国科学技术大学学报
[作者]
刘明强 刘德光 许哲远 于海珠 傅尧
随着算法和理论化学的发展，量子化学计算已被用于解释和预测各种化学实验。镍催化共轭烯烃的氢烷基化反应是一类重要的有机化学反应，其机理一直是有机化学家关注的焦点。本文利用密度泛函理论（DFT）对Mazet课题组开发的一个氢烷基化反应进行了详细的研究，得到了该反应可能的机理模型。在此背景下，对反应的极具吸引力的区域选择性进行了探讨和合理解释。
[期刊] 中国科学技术大学学报
[作者]
钟程安 周天培 张楠 陈明龙 谢友学 闫文盛 储旺盛 郑旭升 徐倩 葛建开 吴长征
开发非贵金属催化剂，特别是用于碳上铁氮(FeNC)材料的催化剂，对于质子交换膜燃料电池(PEMFC)的广泛应用是一个迫切需求。然而，传统铁氮位点在酸性条件下的氧还原反应(ORR)活性较差，严重阻碍了其电池性能的进一步提高。本文通过限域的小分子合成策略，大规模合成了具有一氧化氮(NO)基团轴向修饰的FeN_4 (表示为NO-FeN_4)。得益于NO基团的强吸电子效应，与传统的FeN_4样品相比，富含电子中心FeN_4位点表现出超高的ORR活性，具有三倍高的质量活性(0.85 V时为1.1 A·g~(-1))，以及全四电子反应选择性。此外，用所制备的电催化剂组装的质子交换膜燃料电池也表现出显著增强的峰值功率密度(>725 mW·cm~(-2))。这项工作为合理设计用于氧还原的先进M-Nx非贵金属电催化剂提供了一种新的方法。
[期刊] 西北农林科技大学学报(自然科学版)
[作者]
邱贞龙 李立 丁利群 孟昭福 闫晓艺 孟祥至 赵君楠
【目的】针对1,2-二氟-1,1,2,2-四氯乙烷(F112)具有高能量碳氟键,很难被光解、水解及微生物降解的特点,研究紫外光条件下类Fenton氧化法催化F112脱氟的最佳条件,旨在为含氟有机物的降解提供参考。【方法】在紫外线高压汞灯的作用下,以类Fenton氧化法中的Fe3+/H2O2为催化剂,研究溶液初始pH、Fe3+投加量、H2O2投加量、反应温度、紫外光源与溶液距离对F112脱氟率的影响。【结果】在溶液初始pH=1、Fe3+投加量为7.5mmol/L、H2O2投加量为500mmol/L、反应温度40℃、紫外光源与液面距离为12cm的条件下,F112脱氟率均最大,脱氟效果均最佳。【结论...
[期刊] 实验技术与管理
[作者]
程秋实 潘鹏聪 商双华 苏伟
该文设计了铁催化烯烃硼氢化反应研究型综合实验。非活化烯烃在氯化亚铁为催化剂、频哪醇联硼酯为硼源、叔丁醇锂为碱的条件下,在甲基叔丁基醚和N-甲基吡咯烷酮为溶剂时能够分别得到反马氏和马氏选择性硼氢化产物。通过条件优化和底物拓展的实验设计,有助于学生掌握惰性气体保护反应的架设流程、薄层色谱分析、柱色谱分离、气相色谱分析及核磁谱图解析等重要实验技能,让学生了解研究有机合成的一般方法,提升学生的实践能力和科研素养。
关键词：
硼氢化反应 铁催化 烯烃 研究型综合实验
[期刊] 实验技术与管理
[作者]
刘威 张淑婷 罗颖 庄彩新 倪春林
采用水热法制备了石墨烯基二氧化钛复合光催化材料，运用多种分析手段（TEM、XRD、FT-IR、BET及UV-Vis）对其结构进行了表征，研究了其光催化分解水产氢的活性，探讨了材料组成、结构与性能之间的相互影响。结果表明，片状石墨烯与在其表面生长的纳米Ti O_2颗粒之间具有强烈的协同作用，不仅改善了光催化复合材料的比表面积，促进了活性组分的高度分散，并且提高了材料在可见光区域的响应强度，有效地阻止了光生电子和空穴的复合，大大提高了该复合材料的光催化产氢效率。当石墨烯含量为8%时的复合材料光解水产氢效果最好，产氢速率为120.59μmol·g~(–1)·h~(–1)。循环测试结果表明该复合材料具有很好的光催化稳定性。
关键词：
石墨烯 二氧化钛 光解水 产氢
[期刊] 华中师范大学学报(自然科学版)
[作者]
李能 曾州岚 刘滨 吴婧 胡福云 谢伟 鲁雪莲
面向"碳达峰""碳中和"国家重大战略,氢能作为一种能量密度高、无污染的绿色能源,将成为我国乃至世界未来能源战略领域发展的重中之重.电解水制氢由于其制备方法简单、制氢纯度高、制备过程无污染等优势而备受关注,但是该方法存在一个严重的缺陷,就是缺乏低成本、高效率析氢反应(HER)催化剂.MXenes是一种新兴的二维(2D)过渡金属碳化物、氮化物和碳氮化物,由于其具有极好的导电性、良好的亲水性、极大的比表面积、可调节的分子结构及多样的化学组成等优势,在析氢催化剂领域存在着潜在的巨大应用.该文总结了MXenes制备、MXenes基电催化析氢性能调控策略及利用机器学习设计MXenes基析氢电催化剂面临的挑战和新的机遇.该文为今后开发新型高效的MXenes基析氢电催化剂,推动氢能的绿色制备提供了参考.
[期刊] 华中师范大学学报(自然科学版)
[作者]
李能 曾州岚 刘滨 吴婧 胡福云 谢伟 鲁雪莲
面向"碳达峰""碳中和"国家重大战略,氢能作为一种能量密度高、无污染的绿色能源,将成为我国乃至世界未来能源战略领域发展的重中之重.电解水制氢由于其制备方法简单、制氢纯度高、制备过程无污染等优势而备受关注,但是该方法存在一个严重的缺陷,就是缺乏低成本、高效率析氢反应(HER)催化剂.MXenes是一种新兴的二维(2D)过渡金属碳化物、氮化物和碳氮化物,由于其具有极好的导电性、良好的亲水性、极大的比表面积、可调节的分子结构及多样的化学组成等优势,在析氢催化剂领域存在着潜在的巨大应用.该文总结了MXenes制备、MXenes基电催化析氢性能调控策略及利用机器学习设计MXenes基析氢电催化剂面临的挑战和新的机遇.该文为今后开发新型高效的MXenes基析氢电催化剂,推动氢能的绿色制备提供了参考.
[期刊] 实验技术与管理
[作者]
刘煊赫 王怡轩 刘小明 武鑫
金属有机骨架材料(MOFs)具有明确活性位点、可调控结构等特征,是潜在的高效非贵金属氧还原反应(ORR)催化剂。基于此前沿热点课题,该文设计了一种Co/Ni-MOF催化剂催化ORR的综合性实验。采用超声法在常温条件下制备两种MOFs(Ni-MOF和Co-MOF),并对制备的MOFs进行SEM、FTIR、XRD、XPS、BET等结构和形貌表征,以及CV、LSV、RRDE等电化学性能测试,证明了Ni-MOF和Co-MOF在催化ORR领域的应用价值。将MOFs在ORR催化领域的创新性研究成果引入实验化学教学,有助于学生创新精神和实践能力的培养以及科研素养的提升。
关键词：
实验教学 MOFs 氧还原反应 创新实验
[期刊] 华中师范大学学报(自然科学版)
[作者]
邹菁 廖国东 王海涛 江吉周
石墨相氮化碳(g-C_3N_4)因带隙窄、稳定性高、成本低、污染小等优势在光催化产氢领域受到了研究者们的广泛关注.然而,纯g-C_3N_4直接作为光催化剂在应用时常存在比表面积小、可见光利用效率低以及光生载流子复合过快等缺陷,导致其光催化产氢性能较不理想.因此,如何改善g-C_3N_4的光催化产氢性能是目前光催化领域的研究热点.该文针对g-C_3N_4光催化产氢性能的优化研究,系统综述了g-C_3N_4在形貌调节、杂原子掺杂和异质结构建三个方面的改性研究进展,归纳总结了目前存在的问题,并对今后g-C_3N_4产氢光催化剂的研究重点和方向做出了展望.
[期刊] 湖南农业大学学报(自然科学版)
[作者]
王吉清 苏永超 张继德 许利剑 张薇
采用固体核磁共振及密度泛涵理论计算方法研究了MoO3/SnO2催化剂的结构和性质及其固体酸性.结果表明:在这种催化剂中,钼组分主要是散布在氧化锡表面而非大幅度融入氧化锡晶格结构中;Brnsted酸位和Lewis酸位同时存在,酸性强于沸石分子筛(如HY和HZSM-5),但酸位浓度相对较低.理论方法计算的催化剂上吸附丙酮的13C化学位移与试验结果很接近,证实了所提出的Brnsted酸位结构为—Mo—(OH)—Sn—.固体核磁共振试验还证实了这种负载氧化物的氧化性,最后提出了Lewis酸位才是其氧化反应的活性中心.
[期刊] 实验技术与管理
[作者]
赵朝晖 邹汉波
以氯化亚铁为铁源,氯化铵和叠氮化钠为混合氮源,通过溶剂热法制备出氮化铁。以该材料为载体,采用浸渍法制备了Pt/氮化铁催化剂,用于氯代硝基苯催化加氢制备氯代苯胺。考察了Pt负载量及焙烧温度对催化剂结构及催化活性的影响;结合红外光谱、X射线衍射、比表面积及孔结构、热重分析等表征手段,研究了Pt/氮化铁催化剂的结构及物理化学性质的变化。结果表明,当反应温度为100℃、加氢压力为1.0MPa、反应时间为2h时,氯代硝基苯转化率可达99.9%,对氯苯胺选择性为99.9%。
关键词：
Pt/氮化铁催化剂 氯代硝基苯 催化加氢
[期刊] 西南农业学报
[作者]
曾俊 钟俊波 曾凤春 程杰 李建章 王少华
本文在H2O2存在下用紫外灯照射对甲基橙溶液进行光催化脱色。结果表明,甲基橙溶液的脱色率随着H2O2的增加而增加,但存在一个最佳值。当甲基橙浓度低于25 mg/L时,反应为假一级,当甲基橙浓度高于100 mg/L时,反应为零级;但是不符合Langmuir-Hinshewood动力学模型。脱色率在酸性条件下比碱性条件高。日光照射下对实际染料废水的脱色效果好。
关键词：
H2O2 光催化脱色 甲基橙 废水处理
[期刊] 中国科学技术大学学报
[作者]
杨康 王长来 邓希 陈乾旺
电催化N_(2)还原反应（NRR）可以在温和的条件下利用可再生的电力将氮气和质子从电解质水溶液转化为氨，被认为是一种非常有前景的替代哈伯法合成氨技术。但是这项技术也面临具大的挑战，因为N_(2)分子中的N≡N键非常牢固，需要高活性的催化剂才能将其断裂。和过渡金属相比，主族s区金属在NRR中很少被研究。本文采用第一性原理计算的方法，发现氧掺杂的石墨烯锚定的镁单原子催化剂（Mg-O_(4)）是一种高活性的NRR电催化剂。理论计算结果表明，N_(2)分子能有效地被Mg-O_(4)活化，并通过非解离交替机制被还原成NH_(3)。此外，分子动力学模拟结果显示Mg-O_(4)具有高的稳定性。
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