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[期刊] 北京林业大学学报
[作者]
李玉成 朱礼玉 赵静养 郑丹 邱梦杰 刘静 雷建都
【目的】糠醛可通过选择性加氢转化为四氢糠醇，但常用的铜铬体系催化剂中，金属组分的流失会对环境造成较大危害，反应前催化剂需要高温预还原后方可使用，且反应时的温度和氢气压力条件相对苛刻，因此有必要研发制备和使用成本低、反应条件温和的高效催化剂应用于糠醛选择性加氢制备四氢糠醇。【方法】本研究采用溶剂热法制备了一种新型的NaNi/C非贵金属催化剂，用于温和条件下糠醛选择性加氢制备四氢糠醇，通过SEM、HRTEM、EDS、XPS、BET、XRD手段对催化剂的结构和性质进行表征，研究影响催化剂性能的因素。【结果】当使用12NaNi/C时，糠醛与催化剂的质量比为28∶1时，在温和条件下（130℃、1 MPa H_2）反应1 h后，糠醛的转化率达99.9%，四氢糠醇的收率达76.2%。结合多种表征结果发现：添加适量的乙酸钠可增强Ni和O的相互作用，增大催化剂的比表面积，减小FCC-Ni晶体的粒径，提高Ni的分散性和催化传质效率；由于Ni和O的化学环境发生变化，使得糠醛的醛基氧和呋喃环上的大π键更容易与Ni发生相互作用，从而提高了糠醛的转化效率。【结论】本研究以邻香草醛作为螯合剂，使用溶剂热法制备了一种新型的NaNi/C非贵金属催化剂，可直接用于温和条件下糠醛的高效选择性加氢制备四氢糠醇，为工业生产四氢糠醇提供了一种低成本的解决方案。
[期刊] 中国科学技术大学学报
[作者]
杨延军 李兴龙 傅尧 张玉苍
生物质平台分子5-羟甲基糠醛(5-HMF)的高附加值转化利用是当前的研究热点.使用溶胶凝胶法制备加氢醚化双功能Cu-Co催化剂,在温和条件下实现了5-HMF加氢醚化到2,5-二(甲氧基甲基)呋喃(BMMF).在130℃,2 MPa H_2条件下反应2 h,得到最高85.9%的BMMF收率.双功能催化剂中Co_3O_4提供了路易斯酸酸性位点,同时还原得到的Cu_2O及Co~0提供了加氢氛围,最终实现了HMF一步加氢醚化制备BMMF.
[期刊] 实验技术与管理
[作者]
赵朝晖 邹汉波
以氯化亚铁为铁源,氯化铵和叠氮化钠为混合氮源,通过溶剂热法制备出氮化铁。以该材料为载体,采用浸渍法制备了Pt/氮化铁催化剂,用于氯代硝基苯催化加氢制备氯代苯胺。考察了Pt负载量及焙烧温度对催化剂结构及催化活性的影响;结合红外光谱、X射线衍射、比表面积及孔结构、热重分析等表征手段,研究了Pt/氮化铁催化剂的结构及物理化学性质的变化。结果表明,当反应温度为100℃、加氢压力为1.0MPa、反应时间为2h时,氯代硝基苯转化率可达99.9%,对氯苯胺选择性为99.9%。
关键词：
Pt/氮化铁催化剂 氯代硝基苯 催化加氢
[期刊] 沈阳农业大学学报
[作者]
符世龙 陈应泉 杨海平
天然气在我国未来的能源体系中占有重要的地位。以生物质为原料,将合成气通过甲烷化反应转化为天然气是将生物质能源转化为富氢、低碳能源的有效途径。本文概述了生物质合成气甲烷化催化剂的研究进展,重点阐述了CO和CO_2甲烷化催化剂不同的活性组分(Ni,Co,Ru等)对甲烷化反应催化效果的影响,以及不同结构的催化剂载体(Al_2O_3,ZrO2,TiO_2,SiO_2等)对催化剂活性组分的分散程度和粒径大小的影响;分析了添加不同类型的助剂(MgO,La_2O_3,CeO_2等)以及不同的制备方法(浸渍法,共沉淀法,
关键词：
生物质 合成气 甲烷化 催化剂 研究进展
[期刊] 实验技术与管理
[作者]
夏薇 王龙祥 王芳芳 王钧国 钱晨 陈坤
为了提高学生的综合能力和创新思维,设计出"硅掺杂ZrO_2催化剂催化乙醇合成乙烯"的综合性实验。用共沉淀法制备了一系列不同硅掺杂量的ZrO2催化剂,采用氨气-程序升温脱附(NH3-TPD)和氮气吸脱附对催化剂进行了表征,考察了不同硅掺杂量的ZrO2催化剂对乙醇合成乙烯催化性能的影响。实验结果表明,当以氨水为沉淀剂、硝酸氧锆为锆前驱体和硅掺杂量为50%时,乙醇的转化率为99.3%,乙烯达到94.6%的最大收率。同时运用密度泛函理论方法研究了乙醇和乙烯在硅掺杂ZrO_2催化剂上的吸附。计算结果显示,相较于ZrO_2(101)催化剂,反应物乙醇在Si/ZrO_2(101)催化剂表面上吸附更为稳定,同时产物乙烯在Si/ZrO_2(101)催化剂表面上更易脱附,表明硅掺杂ZrO_2催化剂更加有利于乙烯的生成。该综合性实验将理论计算和实验相结合,使学生既能锻炼实验的基本技能,又能掌握相关理论计算的知识。
[期刊] 实验技术与管理
[作者]
温旭东 吴淑杰 管景奇
设计了基于简单的焙烧法"合成单位点钴基催化剂(Co-NG)实验",利用电化学工作站、红外光谱、透射电子显微镜、扫描透射电子显微镜以及球差电子显微镜等方法进行性能评价及表征,并研究了Co-NG催化剂在氧还原反应上的应用。结果表明,在氨气气氛下700℃焙烧后获得的钴高度分散在氮掺杂的石墨烯上,该材料在碱性锌-空气燃料电池的氧还原反应中性能最优。该实验提高了学生对碱性燃料电池的深度理解,又加强了学生在实验中的创新能力,进而提高了学生的科研能力。
关键词：
燃料电池 单位点钴 氧还原反应
[期刊] 实验技术与管理
[作者]
王兆杰 曹守福 刘思远 李娇 胡玉颖
为了拓展计算材料学实验课程前沿内容，设计了基于第一性原理计算的电催化CO_2还原体系性能研究实验项目。实验包括电催化CO_2还原（ECO_2RR）体系基础学习、计算模型构建、任务提交及计算结果分析等内容。该文介绍了ECO_2RR体系的设计和模拟方法，通过在Mo_2CO_2 MXene基单原子催化剂表面构建电催化体系，对其CO_2吸附机理和还原机理进行了分析，并通过对比生成不同反应产物的反应能量研究了单原子催化剂与ECO_2RR活性和产物选择性的构效关系。
[期刊] 中国金融
[作者]
朱振鑫 朱鹤
作为利率市场化改革的重要催化剂,大额可转让存单的推出有助于更好地让市场在资金利率的形成中发挥决定性作用,扩大利率弹性,优化资金配置2015年6月2日,央行正式发布《大额存单管理暂行办法》(以下简称《办法》),允许银行业存款类金融机构向个人、非金融企业、机关团体等非金融机构投资人及保险公司、社保基金发行大额可转让存单。作为利率市场化改革的重要催化剂,大额可转让存单的推出有助于更好地让市场在资金利率的形成中发挥决定性作用,扩大利率弹性,优化资金配置。与此同时,利率市
[期刊] 沈阳农业大学学报
[作者]
唐树戈 吴玉洁 冯小佳
为充分利用TiO_2纳米粒子有效降解空气中的甲醛,将TiO_2纳米颗粒(P25)分散于SiO_2溶胶中,利用提拉的方法将其附着在金属丝网上降解甲醛,讨论TiO_2与SiO_2溶胶的比例、提拉次数、干燥温度等因素对降解甲醛活性的影响,利用气相色谱检测甲醛浓度的变化。SiO_2溶胶本身不具有降解甲醛的活性,但是一定量的SiO_2溶胶可以防止TiO_2纳米粒子聚合。结果表明:随着金属丝网上附着的TiO_2量的增加,活性位点增多,对甲醛的催化活性也会增强,但是继续增加TiO_2的量,降解活性反而下降,当TiO_2和SiO_2摩尔比为0.3时,对甲醛有最高的催化活性。这是由于当TiO_2的量过大时,纳米粒子容易发生团聚,导致活性位点被覆盖,这时催化活性也会有所下降;将金属丝网在TiO_2/SiO_2催化剂中提拉3次,降解甲醛的活性最大,提拉次数增多后活性位点的密度变大,催化活性也随之提升,当提拉次数为4次时,TiO_2纳米粒子相互团聚,导致催化活性降低。附有催化剂的金属丝网经过5次冲刷试验,催化活性只降低31.72%。从试验结果可以看出,SiO_2起到了很好的连结和支撑作用。由于冲刷过程冲掉了一部分TiO_2纳米粒子,导致催化活性降低。利用SEM观察摩尔比的增加、提拉次数越多TiO_2纳米粒子分布的更稠密,活性逐渐增加,但增加到一定程度后催化活性会下降。
关键词：
TiO2 SiO2 甲醛
[期刊] 华中师范大学学报(自然科学版)
[作者]
江吉周 熊志国 廖国东 吴晶 白赛帅 邹菁
二维材料因其载流子迁移和热量扩散都被限制在二维平面内,使得这种材料展现出许多奇特的性质而受到广泛关注.二维过渡金属碳化物、氮化物或碳氮化物(MXenes)是一种新型的二维层状结构材料,具有高电子传导率、较大的比表面积、较好的机械性能以及独特的层状结构,已被广泛应用于储能、催化、环境等领域.该文主要阐述了MXenes基光催化剂的不同制备策略并总结了不同制备过程中的优缺点.最后,对MXenes基光催化剂及其复合材料在新兴领域的未来发展和研究方向提出了独特的见解和展望.
[期刊] 中国科学技术大学学报
[作者]
刘崇静 圣蓓蓓 曹登丰 陈双明 宋礼
探索高性能电化学析氧反应(OER)催化剂是可再生能源储存和转化的关键。OER过程中的结构重构被认为是高活性催化剂的关键，而追踪OER过程中催化剂的动态变化及识别真正的活性位点则具有挑战性。同步辐射技术能够获得材料中具体元素的局域原子配位环境和电子结构信息，特别是原位测试允许在工况下监测表面氧化状态和局部原子结构转变，能够促进对反应机理的基本理解。因此，在这篇综述中，我们讨论了重构OER电催化剂的最新进展和未来的机遇，重点综述了OER电催化剂重构的诱因及应用、利用原位同步辐射技术追踪重构OER电催化剂的动态过程以及识别真正的活性位点。最后，我们对重构OER电催化剂的发展和推广提出了挑战和展望，希望为先进OER电催化剂的合理设计提供指导。
[期刊] 北京林业大学学报
[作者]
叶结旺 方桂珍 金春德
为了提高碱木质素的反应活性,以Pd/C为催化剂,采用微波法进行了碱木质素与H2的还原反应。运用1H-NMR分析了碱木质素的结构变化,且利用凝胶渗透色谱(GPC)测定了碱木质素的分子量和分子量分布。结果表明:较佳的碱木质素加氢还原反应条件是负载量为3%的Pd/C催化剂用量为10%、温度为95℃、时间为30min、氢气流速为20mL/min。1H-NMR分析显示:羰基和羧基含量减少,代表酚羟基和醇羟基的质子吸收增加。GPC分析显示:反应后碱木质素的分子量降低,而多分散性增大。元素分析显示:C和H含量在反应后都有所增加,而O含量则降低了,表明碱木质素发生了还原反应。与常规加热方式相比,微波法合成有利...
关键词：
微波法 Pd/C催化剂 碱木质素 加氢
[期刊] 清华大学学报(自然科学版)
[作者]
杨勇 张钊 王东亮 汶卓宇 周怀荣 张栋强
基于双功能催化剂的CO_2加氢耦合甲苯甲基化直接合成对二甲苯(p-xylene, PX)工艺具有原子经济性、可实现绿氢储存和有效利用CO_2等优点,该工艺尚未有完整的流程设计和优化策略等技术经济分析。该研究基于CO_2加氢耦合甲苯甲基化的选择催化结果,选取了高转化率、高二甲苯选择性和高PX选择性等3种甲基化催化剂及其实验结果,进行PX生产工艺流程设计与模拟。结果表明,在获得相同PX产量的基础上,高PX选择性催化剂工艺单位PX产品的原料消耗量仅为其他2种催化剂工艺的72.6%和58.9%;高二甲苯选择性催化剂工艺原料消耗率较高,并且具有最高的能耗,但借助异构化技术可实现最大PX生产潜力,展现了最优经济性。基于双功能催化剂的CO_2加氢耦合甲苯甲基化直接合成PX工艺可提高CO_2转化率、降低物料循环能耗,进一步提高二甲苯和PX选择性将极大地提升工艺的技术经济性。
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