中心电子富集的NO-FeN_4位点作为质子交换膜燃料电池的高级酸性氧还原反应电催化剂（英文）
2023-03-15分类号：TM911.4;TQ426
【部门】中国科学技术大学化学与材料科学学院中国科学院纳米科学卓越创新中心 合肥综合国家科学中心能源研究所 中国科学技术大学国家同步辐射实验室
【摘要】开发非贵金属催化剂，特别是用于碳上铁氮(FeNC)材料的催化剂，对于质子交换膜燃料电池(PEMFC)的广泛应用是一个迫切需求。然而，传统铁氮位点在酸性条件下的氧还原反应(ORR)活性较差，严重阻碍了其电池性能的进一步提高。本文通过限域的小分子合成策略，大规模合成了具有一氧化氮(NO)基团轴向修饰的FeN_4 (表示为NO-FeN_4)。得益于NO基团的强吸电子效应，与传统的FeN_4样品相比，富含电子中心FeN_4位点表现出超高的ORR活性，具有三倍高的质量活性(0.85 V时为1.1 A·g~(-1))，以及全四电子反应选择性。此外，用所制备的电催化剂组装的质子交换膜燃料电池也表现出显著增强的峰值功率密度(>725 mW·cm~(-2))。这项工作为合理设计用于氧还原的先进M-Nx非贵金属电催化剂提供了一种新的方法。
【关键词】大规模定制合成 氧还原反应 质子交换膜燃料电池 限域小分子合成
【基金】financially supported by the Natural Science Foundation of China (21925110, 21890751, 91745113);; the National Program for Support of Top-Notch Young Professionals;; USTC Research Funds of the Double First-Class Initiative (YD2060002004);; the Key R&D Program of Shandong Province (2021CXGC010302);; the Major Program of Development Foundation of Hefei Center for Physical Science and Technology (2016FXZY001);; the Users with Excellence Project of Hefei Science Center CAS (2021HSCUE004);; the Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences (XDB36000000);; the Anhui Provincial Natural Science Foundation (1808085MB26);; support from the beamline 1W1B of Beijing Synchrotron Radiation Facility (BSRF, Beijing, China);; the beam-lines BL11U, BL10B, and BL12B-a of National Synchrotron Radiation Laboratory (NSRL, Hefei, China);; the fellowship of China National Postdoctoral Program for Innovative Talents (BX2021280);; the fellowship of China Postdoctoral Science Foundation (2022M710141)
【所属期刊栏目】中国科学技术大学学报
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