基于第一性原理的二氧化铈完整和缺陷表面上氢气活化研究（英文）
2021-06-15分类号：TQ133.3;TQ426;TQ221.2
【部门】中国科学技术大学化学与材料科学学院化学物理系 中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心
【摘要】氢气活化在过渡金属氧化物催化的加氢反应中起到至关重要的作用.二氧化铈(CeO_2)表面上氢气如何活化是乙炔加氢反应中的重要科学问题.本文利用密度泛函理论计算(DFT)的方法,系统研究了化学计量及有氧缺陷的CeO_2(111)、(110)和(100)表面上氢气活化机理.氢气在化学计量的CeO_2表面解离时仅形成羟基,而氧空位的存在可以有效促进氢气活化.CeO_(2-x)(111)和(100)缺陷表面上H~+和H~-物种可以共存,而在CeO_(2-x)(110)缺陷表面上只能观察到H~+物种.化学计量及有氧缺陷的CeO_2表面上氢气活化的结构敏感性与H~+和H~-吸附能有关,并由氧空位形成能以及Ce、O离子的电荷分布决定.该理论工作深入理解了二氧化铈基催化剂上氢气活化过程,为优化和设计高效加氢催化剂提供了理论支撑.
【关键词】二氧化铈 氢气活化 表面敏感性 密度泛函理论
【基金】supported by the Key Technologies R&D Program of China (2017YFB0602205,2018YFA0208603);; the National Natural Science Foundation of China (91945302);; the Chinese Academy of Sciences Key Project (QYZDJ-SSWSLH054);; the start-up funds of University of Scie
【所属期刊栏目】中国科学技术大学学报
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